Participó en 16 partidos con su país, marcó siete goles y representó a los gigantes italianos Juventus e Inter de Milán después de comenzar su carrera en Messina.
«Nos enamoramos inmediatamente de Toto», dijo la Juventus, a la que Schillaci se unió en 1989. «Su deseo, su historia, su increíble pasión, y se nota en cada partido que jugó».
«En la Juve tuvimos la suerte de estar entusiasmados con él antes de que, en ese increíble verano de 1990, toda Italia quedara hipnotizada por esas maravillosas y animadas celebraciones en su honor».
Schillaci marcó su primer gol en el Mundial de 1990 como suplente contra Austria y, tras otra aparición como suplente contra Estados Unidos, debutó contra Checoslovaquia.
Junto a Roberto Baggio en la delantera, Schillaci volvió a marcar para dar impulso a la campaña de Italia, y su condición de campeón se confirmó con más goles en los siguientes partidos eliminatorios contra Uruguay y la República de Irlanda en los cuartos de final.
A pesar de abrir el marcador en la semifinal contra Argentina, Italia perdió en los penaltis en Nápoles, pero Schillaci se llevó la Bota de Oro con su sexto gol del torneo en el partido por el tercer puesto contra Inglaterra.
Terminaría segundo detrás del capitán de Alemania, ganador de la Copa del Mundo, Lothar Matthäus, para el Balón de Oro de 1990.
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